Links neben der Kirche befindet sich der Eingang zur Kaisergruft, in der 138 Mitlieder des Hauses Habsburg unter der Kapuzinerkirche ruhen. Mit nur wenigen ausnahmen wurden hier seit 1633 alle österreichischen herrscher beigesetzt – Ferdinand II. ist in Graz bestattet worden, Friedrich III. im Stepphansdom und der letzte Kaiser, Karl I., wurde in seinem Verbannungsort Funchal auf Madeira zur letzten ruhe gebettet. In den Särgen liegen jedoch nur die einbalsamierten Körper, ihre Eingeweide befinden sich im Stephansdom, die herzen in der Augustinerkirche. Die neun Grüfte sind chronologisch geordnet, sodass man auch gut den Wechsel der Kunststile einzelner Epochen nachvollziehen kann. Die von Korrosionsschäden (Zinnpest) bedrohten Zinnsarkophage des 17. und 18. Jh.s bedürfen kostspieliger Konservierungs- Maßnahmen. Kaiser Matthias und Gemahlin Anna, die als Begründer der Familiengruft gelten, lagen zuvor in der Kirche des Dorotheenklosters und wurden 1633 als erste Habsburger in die Kaisergruft überführt. Man nennt die Leopoldinische Gruft auch ’’Engelsgruft’’, da sich unter den 16 Sarkophagen zwölf Kindersärge befinden. Hier ruht ebenfalls Ferdinand Molls Sarg für Eleonore von der Pflaz-Neuburg fand so viel Beachtung beim Kaiser, dass Moll, der als lehrer an der Akademie der Bildenden Kunst tätig war, von nun an sein halbes leben damit zubrachte, Sarkophage zu fertigen. Johann Lukas von Hildebrandt entwarf die Sarkophage für Leopold I. und Joseph I. Den wunderschönen, auf vier Löwen ruhenden Sarg Karls VI. mit den Wappenschilden des Heiligen Römischen Reiches, Böhmens, Ungarns und Kastiliens entwarf Moll. Jean Nicolas Jadot de Ville Issey gestaltete den Kuppelraum, der von Molls Doppelsarg im Rokokostil für Maria Theresia und Franz I. beherrscht wird. Der Sarkophag ist als Prunkbett gestaltet, zu Häupten des halb aufgerichteten kaiserpaares verkündet ein Ruhmesengel mit Posaune und Sternenkrone den Triumph des Glaubens. An seinen Wänden finden sich zahlreiche Reliefs mit Szenen aus dem Leben Maria Theresias, weiterer Bildschmuck sind vier Klagefiguren und die Kronen von Österreich, Ungarn, Böhmen und Jerusalem. Moll gestaltete auch mehrere Rokokosärge für die Kinder des Kaiserpaares, nicht jedoch den schlichten Kupfersarg für Kaiser Joseph II. in einer Nische der Maria Theresia Gruft findet man den Sarg der Gräfin Karoline Fuchs-Mollardt, Erzieherin Maria Teresias und einzige hier bestattete Tote, die nicht dem Kaiserhaus angehörte. Im Kreis seiner vier Gemahlinnen ruht der letzte Kaiser des Heiligen den Raum mit 37 weiteren Haubsburgen in den Mauernischen. Die Toskanagruft beherbergt die toskanische Seitenlinie des Hauses Habsburg. In der Neuen Gruft, von 1960 bis 1962 geweiht, ruhen u.a Kaiser Maximilian von Mexiko (1867 hingerichtet) und Maria Louise. Die Gattin Napoleons. Ihre letzte Ruhe fanden in der 1909 eingerichtten Franz-Josephs-Gruft außer Kaiser Franz Joseph I. auch Kronprinz Rudolf der sich 1889 im Jagdschloss Mayerling das Leben nahm, und Kauserin Elisabeth (“sisi“), die 1898 in Genf ermordet wurde. Eine Büste von Kaiser Karl I. in der Kapelle erinnert an den letzten österreichischen Kaiser, der im Exil auf Madeira starb. Außerdem ist hier Ex-Kaiserin Zita von Habsburg beigesetzt.